Charlotte sinh ngày tháng 3 năm 1921 ở Prangins, Thụy Sĩ, nơi Hoàng thất Áo sống lưu vong sau sự sụp đổ của Đế quốc Áo-Hung sau Chiến tranh thế giới thứ nhất. Gia đình của Charlotte đã sống ở nhiều quốc gia khác nhau trong thời gian lưu vong: sau khi rời Thụy Sĩ, họ đến đảo Madeira thuộc Bồ Đào Nha, nơi cha của Hoàng nữ qua đời một tháng sau sinh nhật đầu tiên của Charlotte vì mắc bệnh viêm phổi. Em gái của Charlotte là Elisabeth chào đời một tháng sau đó. Sau đó cả gia đình định cư ở Bỉ trước khi rời châu Âu để sang Mỹ trốn Đức quốc xã. Sau khi cùng gia đình chuyển đến Canada, Charlotte lấy bằng kinh tế tại Đại học Laval vào năm 1942 [1] và theo học tại Đại học Fordham khi trở về Hoa Kỳ. [2]

Năm 1943, Charlotte bắt đầu làm nhân viên phúc lợi ở khu East Harlem thuộc Manhattan với cái tên là Charlotte de Bar. [3]

Vào tháng 5 năm 1956, [4] Charlotte đính hôn với George Alexander xứ Mecklenburg, Công tước xứ Mecklenburg cũng như là gia chủ của Gia tộc Mecklenburg-Strelitz. Họ kết hôn trong một buổi lễ dân sự vào ngày 21 tháng 7 năm 1956 tại Pöcking, Đức, sau đó là một buổi lễ tôn giáo bốn ngày kế tiếp. [5] Charlotte đã rời bỏ công việc nhân viên phúc lợi sau khi kết hôn. George qua đời vào ngày 6 tháng 7 năm 1963 và hai vợ chồng không có con.

Charlotte qua đời ở München bốn tháng sau cái chết của mẹ là Cựu Hoàng hậu Zita.